Em 1912, André Gide pressionou-o a rever os seus primeiros escritos para serem publicados. Elaborou então o programa daquilo a que chamou "poesia pura", em que o sentido dependia totalmente da musicalidade. Em 1917, publicou la Jeune Parque, considerado o seu melhor poema. Seguiram-se le Cimetière Marin e Album de vers anciens, em 1920 e Charmes em 1922, uma coleção que inclui a sua famosa meditação sobre a morte no cemitério de Sète, onde hoje se encontra o seu túmulo.

Em 1925 foi eleito para a Academia Francesa. A 20 de junho de 1935 foi eleito sócio da classe de letras da Academia das Ciências de Lisboa. Para Valéry, os versos devem produzir encantamento e o poeta tem de crer no poder da palavra e na eficácia do som do vocábulo. Os famosos poemas de la Jeune Parque e Charmes produziram um encantamento tal, que em breve muitos os sabiam de cor. Valéry criou uma nova sintaxe poética e anexou à literatura o domínio inexplorado da sensibilidade. O seu lirismo encontra-se também nos livros em prosa. Mais tarde escreveu vários ensaios e folhetins literários e interessou-se pelas descobertas científicas e pelos problemas políticos do seu tempo. Paul Valéry não escreveu poesia após 1922, mas o seu lugar como um dos maiores escritores franceses estava assegurado. Passou a dedicar atenção aos problemas da escrita poética e à sua composição literária, assim como à matemática e à ciência. Tornou-se uma figura pública bastante importante. Encontrava-se com escritores, cientistas e chefes de Estado estrangeiros. Fortemente interessado pelo estado da física moderna, Valéry proferiu inúmeros discursos e fez viagens por toda a Europa.